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Dec 21, 2023

埋め込まれた金属ナノ粒子により、モット閾値スイッチの切り替え可能な金属ドメインの準安定性が促進されます

Volume sulle comunicazioni sulla natura

Nature Communications volume 13、記事番号: 4609 (2022) この記事を引用

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48 オルトメトリック

メトリクスの詳細

モット閾値スイッチングは、電気的に焼成された絶縁体から金属への転移を特徴とする量子材料で観察され、ナノスケールでの電気的にスイッチング可能なドメインのパーコレーティブダイナミクスの繊細な制御を必要とします。 今回、我々は、埋め込まれた金属ナノ粒子（NP）が、単結晶状のVO2モットスイッチにおける切り替え可能な金属ドメインの準安定性を劇的に促進することを実証する。 Pt-NP-VO2 単結晶様膜のモデルシステムを使用すると、興味深いことに、埋め込まれた Pt NP は、切り替え可能な VO2 内で事前に形成された「踏み台」として機能することにより、以前の金属伝導閾値の 33.3 倍長い「記憶」を提供します。連続電気パルス測定によるマトリックス。 サブスレッショルドパルスの印加中の以前の発火の永続的な記憶は、Pt-NP-VO2 モットスイッチの絶縁抵抗の単一パルス回復時間よりも 6 桁長い時間スケールで達成されました。 この発見は、電気的に点火される遷移におけるスイッチャブルドメインの幾何学的進化を利用するための基本的な戦略と、量子材料を使用した非ブールコンピューティングの潜在的なアプリケーションを提供します。

突然の金属 - 絶縁体転移を特徴とする量子材料は、将来のエレクトロニクスにおけるさまざまな応用の可能性で研究者を魅了してきました1、2、3、4、5、6、7、8、9、10。 競合する相間の電子相転移は非常に敏感であるため、外部刺激による微妙な摂動によって、既存の相が突然異なる電子相に変化し、電気特性の急峻な変調が生じる可能性があります7、8、9、10、11、12。 。 一次金属-絶縁体転移中の特徴的な現象は、数ナノメートルまでの不均一な分布を持つ金属ドメインと絶縁ドメインによる相分離の出現です11、13、14、15、16、17。 相分離の存在は、システムの一部を一方の相からもう一方の相に変換する一連のパーコレーションを通じて抵抗変調が発生することを意味します2,11,13,14,15,16,17,18,19。 この浸透性の性質により、金属相と絶縁相の両方が共存する不均一な遷移状態が可能になります。 中間状態におけるパーコレーティブドメインのダイナミクスは、量子材料の相転移に関連する巨視的特性を決定します2,11,13,14,15,16,17,18,19。

二酸化バナジウム (VO2) は、室温付近で単斜晶系絶縁相とルチル金属相の間で可逆的転移を起こします 13,20,21。 この熱誘起転移は、結晶の対称性と光学特性の変化を伴う、電気抵抗率の最大 5 桁の巨大な変調をもたらします 7,9,13,14,15,20,22。 熱エネルギーが VO2 全体に均一に分布すると、ナノスケールの金属水たまりが空間的にランダムに生成されます。 これらの金属水たまりは核生成し、温度の上昇とともに絶縁マトリックス内で金属ドメインとして成長し、徐々に浸透する結果として最終的に VO2 の全領域に接続します 7,9,13,14,15,19,20,22。 金属ドメインは、温度が低下すると可逆的に不安定になります。

外部刺激としての温度に加えて、しきい値電圧 (Vth) を超えた場合に 2 端子 VO2 デバイスに外部電圧を印加することで、絶縁体から金属への転移 (IMT) をサブナノ秒の時間スケールで電気的に刺激することができます 2,7 、14、16、17、18、23、24、25、26。 電気刺激が除去されると、金属から絶縁体への逆転移 (MIT) が直ちに発生します。 電気刺激によるこれらの急激な変化により、VO2 は、エネルギー効率の高いスイッチ用の低電圧ロジック デバイスの潜在的なアプリケーション 27 や、非ブール演算用の人工スパイキング ニューロンおよびシナプス 2,4,6 における閾値スイッチの候補となり、システムのボトルネックを解決しています。最先端の電子機器。

この電気的に誘発された IMT は、ドメイン進化における金属パドルの異方性成長と、その後の 2 つの電極間の電場の方向に沿った浸透金属ドメインの増加を誘導します 2,14,16,17,25,26。 切り替え可能な（金属または絶縁）ドメインの幾何学的進化は、VO2 の巨視的物理特性（たとえば、抵抗率変調の程度、相転移の急峻さ）に大きな影響を与えます。 VO2 ベースの閾値スイッチの性能は、絶縁マトリックス内の金属ドメインを進化させることで 2 つの電極を効果的にブリッジすることで調整できます (図 1a の左)2、14、16、17、25、26。 スイッチング可能な VO2 マトリックス 28,29 に永久的に埋め込まれた金属は、電気的にトリガーされる IMT スイッチングダイナミクス中の金属ドメインの架橋と安定化を支援する「踏み台」として機能する可能性があります (図 1a の右)。 しかし、金属とVO2の間の結晶学的不一致によりIMTの特性を損なうことなく、単結晶VO2に金属ナノ粒子（NP）を組み込むことは困難です。

a (001)-TiO2 基板および Pt NP 装飾された (001)-TiO2 基板上のエピタキシャル VO2 膜の概略図。 VO2 エピタキシャル膜は、TiO2 単結晶基板上で選択的に核生成され、Pt NP 上にエピタキシャルかつ横方向に成長し、絶縁体から金属への転移による電気伝導の「踏み台」として機能します。 b (001) TiO2 基板の (112) 反射周囲の逆空間マッピング。 コヒーレントに引張歪みを与えた VO2 エピタキシャル膜は、TiO2 基板 (tPt = 0 秒) と Pt NP-TiO2 基板 (tPt = 5 秒) の両方で保存されました。 c Pt NP-TiO2 基板上の VO2 エピタキシャル膜の断面 HAADF-STEM 画像と元素 EDS マッピング (tPt = 5 秒)。 d Pt NP-TiO2 基板上の高品質エピタキシャル VO2 膜の [010] ゾーン軸に沿った拡大 HAADF-STEM 画像。 e Pt NPを組み込まない場合（tPt = 0秒、黒い点線）およびPt NPを組み込んだ場合（tPt = 1〜5秒、一連の赤い実線）のVO2エピタキシャル膜の温度依存性シート抵抗。 すべての VO2 膜は、Pt NP の被覆率に関係なく、一貫して急峻な遷移を示します。 すべての Pt-NP 埋め込み VO2 膜は、同一温度でヒステリシスを伴う単結晶のような急峻な絶縁体から金属への転移を一貫して示します。これは、ランダムに配向した金属 Pt NP を備えた完全エピタキシャル VO2 膜の結晶品質が損傷されていないことを電気的に裏付けています。

今回、我々は、埋め込まれた金属NPが、エピタキシャルVO2薄膜中のスイッチ可能な金属ドメインの電場誘起準安定性を促進することを実証する（図1a）。 TiO2 基板上に異なる被覆率で均一に分散した Pt NP を装飾した後、VO2 膜の成長により、TiO2 基板上での選択的な核生成とその後の Pt NP 上での過成長が可能になります。 すべての Pt-NP 埋め込み VO2 エピタキシャル膜は、室温付近で単結晶のような急峻な絶縁体から金属への転移を独特に示します。これは、金属 Pt NP を含む完全エピタキシャル VO2 膜の損傷を受けていない結晶品質の恩恵を受けます。 この優れたモデル システムを使用して、VO2 マトリックス内の切り替え可能な (金属または絶縁) ドメインに対する永久金属レジームの影響を研究すると、埋め込まれた Pt NP は 2 端子しきい値デバイスの Vth を低下させることで消費電力の削減に大きく貢献します。 さらに重要なことは、埋め込まれた Pt NP は、VO2 マトリックス内のトリガーされた金属ドメイン間の事前に形成された「踏み台」として機能することにより、以前の超閾値発火の 33.3 倍長い「記憶」を提供する可能性があります。 Pt-NP 埋め込み VO2 エピタキシャル膜では、以前のしきい値発火の記憶は、絶縁抵抗が回復した後 (toff = 190 ns)、6 桁の時間スケール (τ50% = 437.88 ms) より長く保持されます。 これらの結果は、スイッチングダイナミクスによって巨視的な物理的特性を制御するための、金属-絶縁体転移におけるスイッチ可能な（金属または絶縁）ドメインの幾何学的進化の重要性を強調しています。 さらに、この戦略は、エネルギー効率の高いスイッチ (例: ソリッドステート周波数弁別器) 2,5 や非ブール演算 (例: 時間依存可塑性を利用した人工スパイキング ニューロンやシナプス) などの多用途デバイスの潜在的なアプリケーションに活用できます。 4、5、6。

Pt ナノ粒子 (NP) の取り込みなし (つまり、tPt = 0 秒) で、厚さ 10 nm の (001)R 配向 VO2 エピタキシャル膜 (ルチル表記) を 400 °C で (001) TiO2 基板上に直接成長させました (放置したまま)。図 1a) パルスレーザー蒸着 (PLD) による。 25℃でのX線回折（XRD）の結果は、+4以外の価数状態を持つ酸化バナジウムに関連する他のピークなしで、〜2θ = 65.9°で鋭い（002）RルチルVO2ピークを示しました（補足図1を参照） 。 さらに、（001）TiO2基板の（112）反射周囲の逆空間マッピング（RSM）は、TiO2基板とVO2膜の同一の面内逆空間単位を明らかに示しました（図1bの左）22、30、31、32。 ,33; これらの結果は、高い結晶品質を備えた面内方向に沿った、TiO2 基板上のコヒーレントに引張歪みのある VO2 膜の形成を表しています (補足図 2 を参照) 22、30、31、32、33。

VO2 膜の結晶品質を損なうことなく金属 NP をエピタキシャル VO2 膜に埋め込むために、Pt 堆積時間 (tPt ≤ 5 秒) を制御することにより、TiO2 基板上にスパッタリングを使用して異なる密度の Pt NP を提供しました 9,31,34。 Pt の堆積はアイランドが合体する前に停止したため、断面高角度環状暗視野 (HAADF) 画像により、数ナノメートルの Pt アイランドが TiO2 基板上に均一に分散しており、隣接する Pt アイランドと切り離されていることが確認されます (図 1c)9 、31、34。 次に、Pt NP の被覆率が異なる (001)R-TiO2 基板 (以下、Pt NP-TiO2 と表記) 上に、PLD により厚さ 10 nm の VO2 薄膜を 400 °C で成長させました (tPt ≤ 5 s) ) (図 1a の右)。

興味深いことに、VO2 エピタキシャル膜の高い結晶品質は、異なる被覆率の Pt NP 装飾に関係なく、Pt NP-TiO2 基板上で維持されました。 一連の RSM データは、Pt NP-TiO2 上のすべての VO2 膜において、TiO2 基板による強い (112) VO2 反射の同一の面内逆空間単位を一貫して示しました (tPt = 0、1、3、5 秒) (図 1b、補足図3を参照してください。 これらの結果は、Pt NP-TiO2 基板上でもコヒーレントに歪んだエピタキシャル VO2 膜が安定化していることを示唆しています (図 1b の右)22,30,31,32,33。 Pt NP-TiO2 上に高品質のエピタキシャル VO2 膜が形成されていることは、VO2/Pt-NP-TiO2 のエネルギー分散分光法 (EDS) マッピングを備えた断面走査型透過電子顕微鏡 (STEM) 分析によって確認できました (tPt = 5 秒) ）サンプル（図1c、d）。 HAADF-STEMの明るいコントラストと元素分解EDSマッピングの黄色の領域は、ランダムに配向したPt NPがTiO2基板上に均一に分散していることを確認します（図1c）。 [010]ゾーン軸に沿った原子スケールでの拡大HAADF-STEM画像（図1d）から、VO2薄膜は、ランダムに配向したPt NP上だけでなく、分離されたPt NP間のTiO2基板上でもエピタキシャル成長しています。 VO2 エピタキシャル膜の面内格子パラメータは、コヒーレント界面を持つ TiO2 単結晶基板の格子パラメータと完全に一致しており、これは RSM（図 1b）、選択領域回折パターン（補足図 4 を参照）、および幾何学的位相と一致しています。ひずみの分析（補足図5を参照）。

Pt-NP 埋め込み VO2 エピタキシャル膜の無傷の品質を確認するために、異なる Pt カバレッジ (0 ≤ tPt ≤ 5 s) の VO2 エピタキシャル膜の金属絶縁体転移特性を特徴付けるために、温度依存性のシート抵抗を測定しました (図.1e)。 絶縁 VO2 相に埋め込まれた永久金属 Pt NP の体積分率が増加したため、絶縁相のシート抵抗 (T < TMI) は、tPt = 0 から tPt = 5 秒まで Pt NP 被覆率が増加するにつれて減少しました。 ただし、Pt NP の被覆率に関係なく、すべての Pt-NP 埋め込み VO2 膜は同一温度 (TIM ~ 20 °C、 TMI ~ 14 °C) ヒステリシスあり。 この急峻な転移は単結晶状の VO2 膜でのみ観察されます 2,18,30,31。これは、Pt 金属 NP を含む完全エピタキシャル VO2 膜の結晶品質が損傷していないことを裏付けています。

ランダムに配向した Pt NP 上の VO2 膜のエピタキシーは、格子整合が存在しないため、結晶学的配位のない下層上の機能層のエピタキシャル成長が根本的に制限されるため、注目に値します。 (001) TiO2 基板と Pt NP 上の (001)R-VO2 エピタキシャル膜の観察は、VO2 結晶が最初はランダムに配向した Pt NP よりもむしろ TiO2 単結晶基板上で核形成を好み、その後 VO2 が横方向に成長することを示しています。は、TiO2 基板の露出領域上に最初に形成されたエピタキシャル堆積物によってシードされた 35。 したがって、この連続的なVO2成長（つまり、単結晶基板上の選択的核生成+金属NP上へのエピタキシャル横方向過成長、図1aの右側、補足図6を参照）により、TiO2基板から金属NP上にも結晶情報を転送できます。 VO2 膜の選択的核生成とその後の過成長により、VO2 成長（rRMS = 0.225 nm）前の Pt NP による粗面は、VO2 成長（rRMS = 0.124 nm）後に平坦になりました（補足図 7 を参照）。

膜成長中の基板上での不均一核生成の場合、不均一核生成速度 (Nhet) は結晶核形成の活性化障壁 (ΔG*) に強く依存します (つまり、\({N}_{{het}}\propto) {\exp }(-\frac{{\triangle G}^{*}}{{kT}})\))。 活性化障壁は膜やその下の基板に応じて次の式に基づいて決定されます36。

ここで、ΔGv、γ、S(θ) はそれぞれ固体 VO2 核形成の化学自由エネルギー変化、界面自由エネルギー、不均一核生成の幾何学的因子です。 単結晶 TiO2 上の VO2 膜の核生成をランダム配向 Pt 上の VO2 膜と比較すると、VO2 と TiO2 間のコヒーレントな界面による γ の低下により、ΔG* (TiO2 上の VO2) は ΔG* (Pt 上の VO2) よりも大幅に小さくなります。 。 さらに、単結晶 TiO2 上の VO2 の付着係数は、Pt 上のものよりもはるかに大きい (つまり、VO2 核は Pt 表面よりも TiO2 表面に形成されやすい) 37,38。 VO2 膜の優先的な核生成は、初期成長段階で TiO2 単結晶基板によって誘導され、その後のエピタキシャル横方向過成長と、<110> および <100> 方向に配向したより速い結晶成長による Pt NP 上へのエピタキシャル VO2 膜の合体を可能にします。 <001> 方向よりも表面エネルギーが低いため、(つまり、VO2 膜の横方向) 35、39。

Pt NP が埋め込まれた当社の単結晶状 VO2 膜は、切り替え可能な (金属または絶縁) ドメイン (VO2) のパーコレーションに対する永久金属ドメイン (つまり Pt) の影響を研究するための優れたモデル システムを提供します。 この型破りな幾何学的進化は、電界誘起の急峻な遷移を利用する VO2 ベースの閾値スイッチの性能に大きな影響を与えると考えられます。 この目的のために、光学図に示すように、Pt-NP 埋め込みエピタキシャル VO2 膜上に電極間隔 5 \(\mu\)m、電極幅 100 \(\mu\)m の 2 端子デバイスを作製しました。顕微鏡画像（図2a）。 狭い電極間隔（約 5 \(\μ\)m）により、数ボルトを使用して電気誘導閾値 1ΜΤ スイッチングをトリガーするのに十分な電場 (約 1.7 MV/m) を印加できます 23,40。 印加電圧が増加すると、Pt-NP 埋め込みエピタキシャル VO2 膜を備えたすべての 2 端子デバイスで電流の突然の増加が観察されました (図 2b)。 このスイッチングは揮発性です。電圧が低下すると、電流は急激に減少します。 全ての二端子デバイスは、突然の電圧トリガ閾値１ＭＴスイッチングを示した。 正規分布の閾値電圧 (Vth) は、VO2 膜に埋め込まれた Pt NP のカバレッジによって強く変調されます (tPt = 0 秒の場合は Vth = 6.54 V → \({V}_{{th}}\) = tPt の場合は 3.80 V = 5 秒)。 (図2b、補足図8を参照)。

a 電圧トリガー絶縁体金属転移（IMT）測定セットアップの概略図と、5 \(\μ\)m の電極間隔と 100 \(\mu\)m の電極幅を備えた VO2 モット スイッチの光学顕微鏡画像。 VO2 ベースの閾値スイッチの性能は、連続電圧掃引または超高速電圧パルスのいずれかを使用して測定されました。 b Pt-NP 埋め込みエピタキシャル VO2 膜を備えたすべての 2 端子デバイスの連続電圧掃引。 c tPt= 0 秒および 5 秒で閾値デバイスをオンにする電力。 実線は、補足図 6 から抽出したデータに最もよく適合する線形です。 d Pt NP カバレッジのない VO2 しきい値デバイスにおける、異なる振幅 (7.3 V、7.9 V、および 8.1 V) の 3 つのパルスに対する過渡電流応答(tPt = 0 秒)。 e Pt NP をカバーする VO2 閾値デバイスにおける、異なる振幅 (6.8 V、7.0 V、および 7.3 V) の 3 つのパルスに対する過渡電流応答 (tPt = 5 秒)。 パルスの持続時間は 100 \(\mu\) 秒に設定されます。 f 各 tPt のパルス振幅 (Vpulse) の関数としての IMT の発射確率 (PFiring)。 Vth,pulseはtPtの増加とともに減少した。 エラーバーは、二項分布の標準偏差を使用して計算されました。 g T = 12 °Cで100 \(\μ\)sの電圧パルスがオフになった直後の、Pt NPカバレッジ（tPt = 5秒）を備えたVO2閾値デバイスの過渡電気抵抗対時間挙動。

Pt-NP 埋め込み VO2 膜の Vth の低減は、電圧トリガー IMT のスイッチング電力の低減に有利です。 しきい値デバイス (PON) をオンにする電力は、次の関係に従って計算されました23。

ここで、Gtherm、ROFF、および Vth は、それぞれ熱コンダクタンス、TIMT 未満の電気抵抗、およびデバイスがオンになる電圧です。 VO2 閾値スイッチングパワーに対する埋め込み Pt NP の影響を調査するために、TIMT 未満の温度の関数として 2 端子 IV 特性が測定されました (補足図 9 を参照)。 Vth も温度とともに直線的に減少しました。 PON の線形 ΔT 依存性は、ジュール加熱による IMT スイッチングの特徴です。 Pt NP カバレッジが大きくなり Vth がさらに低下するため、tPt = 5 秒のデバイス (例: 4 °C で PON = 3.103 mW) は、tPt = 0 秒のデバイス (例: 4 °C で PON = 6.195 mW) よりもはるかに低い消費電力を示します。 4℃）（図2c）。

したがって、VO2 マトリックスに埋め込まれた永久 Pt NP は、しきい値デバイスの 2 つの電極間に電気伝導経路を誘導するための消費電力の削減に大きく貢献します。 特に、2 つの電極間の電場誘起ジュール加熱は、局所温度の急激な再分布を引き起こし 3,14,26、その結果、電場の方向に沿った金属ドメインの局所的な接続につながります (図 1a の右)。 ）。 微視的な観点から見ると、Vth の減少は、永久 Pt NP が電場誘起核生成と VO 中のスイッチャブル金属ドメインの異方性成長によって浸透した金属ドメインを接続するためのエネルギー消費を低下させることを示しています 23,5,14,25,26。 永久金属 Pt NP が VO2 マトリックス内にランダムに分布している場合、VO2 内の金属ドメインの核を形成して電極を架橋するための閾値電界は、接続電流経路を短縮することによって減少します。埋め込まれた Pt NP は、電極間の電流の流れの踏み台として機能します。 。 さらに、永久的な金属介在物の存在により、VO2 マトリックス内に不均一な場の分布が生じます 41。 Pt 金属 NP 間の絶縁性 VO2 マトリックス内の電場は、電場集束効果により大幅に強化されます。 この機能強化により、電界と消費電力が低減された状態で IMT が局所的にトリガーされます。

エピタキシャルVO2マトリックスに埋め込まれたPt NPによって促進された閾値スイッチングは、超高速電圧パルスにさらされる相転移のスイッチングダイナミクスに大きな影響を与えます（図2d、e、補足図10を参照）。 特に、連続的な電圧掃引ではなく電圧パルスでシステムを励起し、回復プロセスを監視することで、時間の関数として切り替え可能なドメインの動的な変化を捉えることができるプローブ技術が提供されます2、3、5、19。 42. 入力電圧パルスの振幅は、12 °C で 100 μs のパルス幅で 6.0 V から 9.0 V に変調され、異なる Pt カバレッジの VO2 モット スイッチで絶縁状態を金属状態に切り替えました (tPt = 0 ～ 5 秒) (図.2d、e、補足図10を参照）。

パルスでトリガーされるしきい値スイッチングの特性は、しきい値振幅 (Vth,pulse) 付近の入力電圧パルス振幅の関数としての急激な電流応答によって明確に実証されました。 図2dの灰色と黒色のプロットは、Pt NPカバレッジのないVO2閾値デバイス（tPt = 0秒）における、異なる振幅の3つのパルス（7.3 V、7.9 V、および8.1 V）に対する過渡電流応答を示しています。 それらの明確な違いは、100 μs パルスによって電気的にトリガーされる IMT の急峻な閾値特性を表しています。Vpulse < Vth,pulse (VO2 の場合 Vpulse ~ 7.9 V (tPt = 0 s)) の場合、電気パルス刺激は IMT 閾値スイッチングを誘発するには不十分です。一方、Vpulse > Vth,pulse (つまり、図 2d の VO2 (tPt = 0 秒) の Vpulse ~ 8.1 V) では、電流が急激に増加します (ION / IOFF > 103)。これは外部コンプライアンス電流によって制限されます。 Vth,pulse および IOFF (つまり、絶縁相の抵抗に関連する) は、100 回を超える繰り返し点火イベントの後でも変化せず、デバイスの劣化または欠陥の生成が影響の原因である可能性は否定されます。

電圧パルストリガー型 IMT の Vth,pulse は、Pt NP 埋め込み VO2 閾値デバイスによって変調されました。 すべての Pt NP 埋め込み VO2 デバイスにおける Vpulse > Vth,pulse での電流増幅に関する普遍的な特徴にもかかわらず、電圧パルス トリガー型 IMT の Vth,pulse は、Pt NP カバレージが 15% まで増加するにつれて体系的に減少しました (つまり、Vth,パルス = tPt = 0 秒、1 秒、3 秒、5 秒の場合、それぞれ 8.0 V、7.5 V、7.1 V、6.8 V) (図 2d、e を参照、補足図 10 を参照)。 Vth,pulse のこれらの明確な特性は、図 2f で統計的に定量化されています。ここで、パルス振幅 (Vpulse) の関数としての IMT (PIMT) の点火確率は、Vth,pulse 付近で階段状の挙動を示します。PIMT = 0、ここで、Vpulse < Vth,pulse および PIMT = 1、Vpulse > Vth,pulse です。 急激な閾値伝導の Vth,pulse は、Pt NP のカバレッジとともに減少します (tPt = 0 → 5 s)。 埋め込まれた Pt NP は、超高速時間領域での電圧パルスによって金属ドメインのパーコレーションとブリッジングを加速します。

電圧パルスが停止した後、この揮発性の金属状態がどれだけ速く絶縁状態に戻るかを評価するために、VO2モットスイッチに振幅8.0V、持続時間100μsのパルスを印加した直後の抵抗を時間の関数として監視しました（図1）。 2g（tPt = 5 秒の場合）、補足図 11 を参照（tPt = 0 秒の場合））2。 しきい値デバイスでは、抵抗が一時的に増加します。 Pt NPの存在に関係なく、抵抗は急激に上昇する前に、〜190 ns（toff;図2gと補足図11の両方の黒い矢印）の間金属状態に近い状態を保ちます。 toff は逆 MIT スイッチングの特性時間と見なすことができるため、この toff は、外部電圧パルスの除去後にジュール加熱誘起金属経路のパーコレーションを失うまでのタイムスケールを提供します 2,13,14。

入力電圧パルスの印加中および除去中の IMT と MIT のパーコラティブな性質により、電流出力は連続したポンプ・プローブ・パルスによって明確な応答を示します (図 3a)2、5。 特に、2 番目のプローブ パルスが Vth,pulse 未満で印加された場合でも、緩和のための特定の遅延時間 (\(\tau\)) が短い限り、金属出力電流がトリガーされる (つまり、閾値以下の点火) 可能性があります。前のスーパースレッショルドポンプパルスによって前の発火イベントを「記憶」するのに十分です（図3）。 「閾値以下の発火」は位相緩和の特徴的な時間によって支配されるため、電気パルスによるポンプ・プローブ手順を利用して、この浸透システムがどのように緩和するかを調査した。 たとえば、振幅 Vpump = 1.25 Vth,pulse、持続時間 100 μs の「スーパースレッショルド」ポンプ パルスを最初に適用して VO2 膜を励起し、それによってメタライゼーションがトリガーされました。 次に、緩和のための異なる遅延時間 (τ = 500 μs および 1000 μs) の後、閾値以下の振幅 (Vprobe < Vth,pulse) および 100 μs の持続時間で 2 番目の電圧パルス (プローブ) が送信されました (図 3b、 c)。

連続電気パルスによる Pt-NP 埋め込み VO2 モット スイッチの浸透性 (サブ) 閾値発火の概念図。 2 番目のプローブ パルスが Vth,pulse 未満で印加された場合でも、金属ドメイン (赤) は、永久金属 Pt の「飛び石」(サンゴ) の浸透性により、IMT スイッチングによって絶縁ドメイン (青) から接続できます。緩和のための特定の遅延時間 (τ) が、超閾値ポンプ パルスによる前の発火イベントを「記憶」するのに十分短い限り、IMT は使用します。 b、c T = 12 °Cでポンプ・プローブ手順によって測定された、異なる遅延時間を持つ2つの連続した電圧パルスによる過渡電流出力: 最初に超しきい値パルスを印加して絶縁体から金属への転移をトリガーし、続いて超しきい値パルスを印加します。遅延時間τ後のサブスレッショルドプローブパルス。 (2 つの連続するパルス間の b τ1 = 500 \(\mu\)s および c τ2 = 1000 \(\mu\)s)。 d Pt NP カバレッジに応じて、T = 12 °C での τ の関数として、プローブ パルスが絶縁体から金属への転移 (PFiring) をトリガーする確率。 P点火は、異なるPt NPカバレッジ: tPt = 0秒、1秒、3秒、および5秒でのVprobe = 0.5 Vth,pulseに対してプロットされています。 この確率は、各 τ で 100 回のポンプとプローブの測定を平均した後に得られました。 e 12 °C での Vprobe/Vth,pulse に対してプロットされた、サブスレッショルド発火確率が 50% (τ50%) になる遅延時間。 τ50% は、d に示すフィッティング曲線を使用して計算されました。 d と e のエラーバーは、二項分布の標準偏差を使用して計算されました。

Pt-NP 埋め込み VO2 デバイスでは、パルス間のはるかに長い時間間隔 (τ1 = 500 μs) で低いサブスレッショルド電圧パルス (Vprobe = 0.5 Vth,pulse) を使用することで、IMT を再トリガーすることが可能です (図 1)。 3b)。 単一パルスの場合、この閾値以下のパルスは IMT をトリガーしません。 この Vprobe は Vth,pulse よりもはるかに低く、単一パルスの適用下での非点弧動作とは対照的であることを強調しておく必要があります。 前回の発射のこの「記憶」は、ポンプとプローブの時間間隔τ2 = 1000μs（>τ1）で失われました（図3c）。 この結果は、デバイスが以前の発火イベントの特定の「記憶」を維持しているため、閾値以下のパルスによる再発火を容易にしていることを示しています2、5。

興味深いことに、ポンプ パルスとプローブ パルスの間の遅延時間 (τ) は 500 \(\mu\) 秒で、これは電気的に測定された MIT 回復時間 (toff ~ 190 ns) より 3 桁以上大きいです。 電圧パルスの除去後の金属から絶縁体への回復は、すでに形成された金属フィラメントの破断または脱パーコレーションプロセスに対応します2、5、13、14、24。 τ ≫ toff でのサブスレッショルド点火の進展は、以前のスーパースレッショルド スイッチングの記憶が絶縁抵抗が回復した後も長期間保持されていることを示しています。 微視的な観点から見ると、金属ドメインの溜まりは、前の閾値 Vpump による電気伝導のための予備形成された金属フィラメントの破断および脱パーコレーションプロセスの後、局所領域にはるかに長い時間存在する可能性があります。

金属ドメインの「メモリ」のこの特性時間 (τ) に対する Pt NP カバレッジの影響を調査するために、さまざまな Pt NP カバレッジ (tPt = 0 ～ 5 秒) を備えた VO2 閾値デバイスのポンプ プローブ実験を次のように実行しました。パルス分離時間 (τ) を変更します (図 3d、e)。 2番目のプローブパルスが金属伝導を引き起こす確率は、Vprobeの異なる振幅に対するτの関数として補足図12に示されています。 金属トリガーの「記憶」はパルス分離時間（τ）が増加するにつれて失われる可能性が高いため、Ptの被覆率に関係なく、確率はτとともに一貫して減少します（図3d）。 τ50％を発火確率が50％に低下する遅延時間として定義すると、τ50％はVprobeの振幅（図3e）と温度（補足図13を参照）とともに増加します。 2番目のパルス振幅の増加により、閾値以下の点火の成功確率が大幅に高まります（図3e）。 さらに重要なことは、Pt NP カバレッジが増加するにつれて (tPt = 0 秒 → tPt = 5 秒)、同じ Vprobe で τ50% が最大 33.3 倍長く増加することです (例、τ50% = 13.15 ミリ秒 (tPt = 0 秒の場合) → τ50)。 % = 437.88 ミリ秒（tPt = 5 秒の場合）、Vprobe = 0.8 Vth,pulse）（図 3e）。 Pt-NP 埋め込み VO2 エピタキシャル膜では、絶縁抵抗が回復 (toff = 190 ns) した後も、前のしきい値点火の記憶が 6 桁の時間スケール (τ50% = 437.88 ms) より長く保持されることを強調する必要があります。 。

したがって、VO2 マトリックスに埋め込まれた Pt NP は、VO2 内の焼成された金属ドメイン間に事前に形成された「飛び石」として、以前の焼成の「記憶」を強化する可能性があります。 これらの永久的な金属の「飛び石」は、連続パルスにおける閾値以下の点火を大幅に促進します。 さらに、金属ドメインのパドルは、先行する「超しきい値」パルスの除去後に破壊 (または切断) されます。 これらの準安定金属たまりは、純粋な VO2 膜よりも Pt NP が埋め込まれた VO2 膜の方が長く捕らえられたままになる可能性があります。 したがって、前のしきい値スイッチング後のこれらの永続的で長寿命のドメインは、しきい値以下の電圧パルスによる後続の IMT のトリガーを容易にする核として機能します。 永久的な Pt NP によって強化された永続的な金属ドメインは、実際に、Pt NP が埋め込まれた VO2 膜における最長のメモリー効果 (tPt = 5 秒) の原因となっています。

Pt NP 埋め込み VO2 膜における永続的な金属ドメインの微視的な原因は、Pt からの電荷移動による電子ドーピングに起因すると考えられます。 Pt NP の仕事関数 (約 4.6 eV)29 は VO2 (約 5.0 eV) よりも低いため、Pt NP と VO2 間のフェルミ準位整列によって小さな Pt NP から VO2 マトリックスへの電荷キャリアの注入が起こり、VO2 内に電子リッチ領域が形成されます。 Pt NP 接触界面近くのマトリックス。 Pt NP 付近のこの「局所的な」電子ドーピングは、「永続的な金属ドメイン」の局所的な安定化をもたらす可能性があります。 超閾値スイッチング後のこれらの永続的で長寿命の「準安定」金属ドメインは、活性化障壁を下げ、閾値以下の電圧パルスによる後続のIMTの再トリガーを促進する核として機能します。

閾値以下の発火確率の τ への依存性は、ハイパス フィルター (つまり、周波数弁別器) として利用できます 2,5。 スーパー閾値パルスの後には、τで区切られた一連のサブ閾値パルスが続き、これによって電気刺激の周波数（f）が決まります（図4a〜c）。 Pt NP 埋め込み VO2 膜を備えた 2 端子デバイスを介して、超閾値パルスの後に、異なる f を持つ繰り返しの閾値下パルスを印加しました。 各サブスレッショルドパルスはデバイスのメモリをリフレッシュし、継続的なサブスレッショルド点火と高いパルス周波数 (例: τ = 500 μs (f = 2 kHz)、Vprobe = 0.5 Vth、tPt = の VO2 のパルス) での信号送信を可能にします。図4aの5秒）カットオフ周波数（fCO）より高いfで。 サブスレッショルド点火は、f < fCO (例: τ = 1000 μs (f = 1 kHz)、Vprobe = 0.5 Vth,VO2 の tPt = 5 秒の VO2 パルス、図 4b) またはそれより低い Vprobe (例: τ = 500 μs) で停止します。 （f = 2 kHz）、Vprobe = 0.35 Vth、VO2のパルス（図4cではtPt = 5秒）。 その結果、すべてのデバイスの Vprobe 依存 fCO で、クリアで鋭い (ほぼ 35 dB) ハイパス フィルター特性が観察されました (図 4d、e)。 これらの特性は、入力サブスレッショルド信号の振幅を調整することで、信号送信用の fCO を調整できる可能性を示しています。繰り返し Vprobe の振幅が低いほど、fCO が高くなります。

a–c T = 12 °C での異なるパルス間隔 (または周波数、下のパネル) を持つ複数の連続した電圧パルスによる過渡電流出力 (上のパネル): 先行するスーパースレッショルド パルスの後には、次の間隔で区切られた一連のサブスレッショルド電圧パルスが続きます。 500 \(\mu\) s (a、c) または 1000 \(\mu\) 。 b プローブ電圧振幅 Vprobe = 0.5Vth,pulse (a、b) または Vprobe = 0.35Vth,pulse c. Vprobe = 0.5Vth,pulse でパルス間隔が 500 \(\mu\) 秒の場合、各電圧パルスがデバイスのメモリをリフレッシュし、サブスレッショルド点弧の繰り返しが可能になることに注意してください。 d、e 信号周波数の関数としての、デバイスを通過するパルス信号の減衰。 いくつかの信号振幅が d、tPt = 0 秒および e、tPt = 5 秒で示されています。 f Pt-NP 埋め込み VO2 モット スイッチのカットオフ周波数 (fCO) を、いくつかの信号減衰レベルで各 Pt NP カバレッジ (tPt) に対してプロットしました。

特に、Pt NP 埋め込み VO2 デバイス (tPt = 5 秒) は、従来のものと比較して、より広い範囲の fCO 調整 (Vprobe = 0.8 Vth,pulse で fCO = 2 Hz から Vprobe = 0.05 Vth,pulse で fCO = 670 kHz) を可能にします。純粋な VO2 デバイス (tPt = 0 秒) (Vprobe = 0.8 Vth,pulse で fCO = 67 Hz、Vprobe = 0.35 Vth,pulse で fCO = 67 kHz) (図 4f)。 Pt 埋め込み VO2 膜の長寿命金属ドメインの τ50% の向上により、反復電気パルス信号のより低い周波数 (より高い τ) でのサブスレッショルド発火が生じます。 埋め込まれた Pt NP は、反復刺激の接続性を強化します。 さらに、Pt 埋め込み VO2 膜のスイッチング電力の低下は、より低い Vprobe 振幅でのサブスレッショルド点火に寄与します (たとえば、Vprobe = 0.2 Vth、パルスは tPt = 0 秒で Pt 埋め込み VO2 でサブスレッショルド点火されませんでしたが、Pt 埋め込み VO2 で点火されました) VO2 (tPt = 5 秒); 埋め込まれた永久金属NPは、より低い刺激で切り替え可能な金属ドメインの安定したパーコレーションをもたらします。 Pt 金属の「飛び石」による VO2 膜の切り替え可能な金属ドメインの遅延メモリー効果により、より広い f 範囲での f 調整可能なサブスレッショルド発光が得られます。

要約すると、スイッチ可能な金属ドメインの電圧誘発準安定性は、スイッチ可能なエピタキシャル VO2 マトリックス内の「踏み台」として機能する埋め込まれた金属 NP によって強化されました。 均一に分散した Pt NP ではなく、TiO2 基板上のエピタキシャル VO2 膜を選択的に核生成する能力により、スイッチング可能なマトリックス内で永久金属 NP の異なる被覆率を使用して、室温付近で単結晶のような急峻な絶縁体から金属への転移が可能になります。 この独特のモデル システムを使用して、VO2 マトリックス内の切り替え可能な (金属または絶縁) ドメインのダイナミクスに対する永久金属ドメインの影響を体系的に調査しました。 特に、埋め込まれた Pt NP は、VO2 マトリックス内のトリガーされた金属ドメイン間の事前に形成された踏み石として機能することにより、以前の発光の「記憶」をより良く刻むのに大きく貢献します。 連続した入力パルスでは、注目すべきことに、Pt-NP埋め込みの絶縁抵抗が回復した後(toff = 190 ns)でも、前の超しきい値点弧の記憶が6桁の時間スケール(τ50% = 437.88 ms)より長く保持されます。 VO2エピタキシャル膜。

これらの特性を利用して、酸化物エレクトロニクスの機能を実装できる可能性があります。 我々の結果は、ハイパスフィルター（つまり、周波数弁別器）が、VO2マトリックスに埋め込まれたPt NPカバレッジによって支援されるパーコレーティブ相転移の修正された固有ダイナミクスによって簡単に調整できることを示しています。 我々の結果は、金属-絶縁体転移における切り替え可能な（金属または絶縁）ドメインの幾何学的進化に対する永久金属ドメインの影響を明らかにしました。 実用的な観点から見ると、均一に分散された金属製の飛び石による以前の点火の強化された「記憶」を利用するこの戦略は、エネルギー効率の高いスイッチ 2,5 や非ブール コンピューティング 4,5,6 のための多用途デバイスの潜在的な応用を開く可能性があります。

室温でスパッタリングにより(001)TiO2単結晶上にPt堆積時間(0秒≦tPt≦5秒)を制御することにより、異なる密度のナノサイズのPtアイランドを形成した。 Pt の堆積はアイランドが合体する前に停止したため、走査型透過電子顕微鏡 (STEM) の断面高角度環状暗視野 (HAADF) により、数ナノメートルの Pt アイランドが TiO2 基板上に均一に分散しており、隣接する Pt ナノ粒子から切り離されていることが確認されます ( NP）。 次に、ベースを用いたパルスレーザー蒸着により、Pt NP の異なる被覆率（0 s ≤ tPt ≤ 5 s）を持つ Pt NP で装飾された (001)R-TiO2 基板上に、厚さ 10 nm の VO2 薄膜を 400 °C で成長させました。成長チャンバーの圧力は約 10−6 Torr に設定されます。 KrF エキシマ レーザー (λ = 248 nm) を、フルエンス約 1.5 J cm-2 パルス -1 および繰り返し率 2 Hz で、化学量論的な V2O5 回転ターゲットに焦点を合わせました。 VO2 膜は、急峻な金属絶縁体転移による電気特性を最適化するために、10 mTorr の酸素雰囲気下、400 °C の成長温度で成長しました。 成長後、サンプルを 2 °C min-1 で室温まで冷却しました。 成長条件を最適化することにより、VO2 エピタキシャル膜の高い結晶品質が、一連の逆空間マッピング データと同一温度 (TIM ~20 °C、 TMI ~14 °C)、TiO2 基板上の Pt NP 被覆率 (0 ≤ tPt ≤ 5 秒) に関係ありません。

フォトリソグラフィーとスパッタリングを使用して、横幅 100 μm の 2 つの Pt (50 nm) 電極を Pt-NP 埋め込み VO2 エピタキシャル膜上にパターン化しました。 2 つの電極間には 5 μm のギャップが残されました。 狭い電極間隔（約 5 \(\μ\)m）により、数ボルトを使用して電気誘導閾値 1ΜT スイッチングをトリガーするのに十分な電場 (約 1.7 MV/m) を印加できます。

高分解能 X 線回折装置 (HRXRD) を使用して、すべての Pt-NP 埋め込み VO2 エピタキシャル薄膜の結晶品質と格子パラメータを特徴付けるために、(112) TiO2 反射周囲の 2θ-オメガ スキャンと逆空間マッピング (RSM) を実行しました。 、Bruker Discover 8)、POSTECH のマテリアルズ イメージング & アナリシス センターで Cu Kα1 放射線 (λ = 0.15406 nm) を使用。

Pt NP-TiO2 基板上の VO2 エピタキシャル膜の断面分析では、デュアルビーム集束イオンビーム システム (Helious Nanolab、Thermo Fisher Co.、USA) を使用して、[010] 投影を通して薄箔を調製しました。 HRTEM、STEM、原子スケール EDS 分析は、5 次球面収差補正器 (ASCOR、CEOS GmbH、ドイツ) とデュアル 100 mm2 を備えた収差補正 STEM (JEM-ARM200F、日本電子、日本) を使用して 200 kV で実行されました。 POSTECH 材料イメージング分析センターにあるエネルギー分散型 X 線分光計検出器 (JED-2300T EDS、日本電子、日本)。 STEM 観察用の電子プローブは約 70 pm に設定されました。 高角度環状暗視野 (HAADF) イメージングでは、収集半角は 54 ～ 216 mrad の範囲でした。 生の STEM データは、Local 2D Difference Filter (Filters Pro、HREM Research Inc.、日本) を使用してフィルタリングされ、バックグラウンド スキャン ノイズが低減されました。 EDS マッピング信号は、256 × 256 ピクセル解像度の最大約 4000 フレームの複数フレームの合計によって数十分の間に取得されました。 １画素当たりの取得時間は１０μ秒とした。 原子スケールの TEM/STEM 画像から、市販のプラグイン ソフトウェア (GPA、HREM Research Inc.、日本) を使用してひずみ解析結果を抽出しました。

異なる Pt カバレッジ (0 ≤ tPt ≤ 5 s) の VO2 エピタキシャル膜の金属絶縁体転移特性を特徴付けるために、Van der Pauw 法により温度依存性のシート抵抗を取得しました。 2 端子 VO2 電気デバイスの電気特性は、ソース測定ユニット (SMU) および波形発生器/高速測定ユニット (WGFMU) を備えた半導体デバイス アナライザ (B1500A、Agilent) を使用して、温度可変プローブ ステーションで測定されました。周囲条件。 電流電圧特性は、2 つの電極上の 2 つの SMU を使用して、電圧を 0 V から 10 V まで 10 mV ステップで掃引することによって測定されました。 パルス測定では、WGFMU を利用して入力電圧パルスと高速プローブを作成しました。 パルスの振幅を6.0Vから9.0Vまで変化させ、パルス幅を100μsにすることによって、単一パルス電圧を生成して、閾値電圧パルス(Vth,pulse)を監視した。 金属ドメインの「メモリ」のこの特性時間 (τ) に対する Pt NP カバレッジの影響を調査するために、連続入力パルス (つまり、先行するスーパーしきい値ポンプ パルス ( Vpulse > Vth,pulse) と、異なるパルス分離時間 (τ) の関数としてのパルス幅 100 μs の 2 番目のサブスレッショルド プローブ パルス (Vpulse < Vth,pulse))。 最後に、ハイパス フィルター (つまり、周波数弁別器) の場合、超閾値パルスの後に、τ で区切られた一連の反復的な閾値下パルスが続きます。これにより、パルス持続時間で電気刺激の周波数 (f) が決まります。 100μs。

著者らは、この研究の発見を裏付けるすべてのデータがこの記事とその補足情報ファイル内で入手可能であり、合理的な要求に応じて責任著者から入手できることを宣言します。

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私たちは、韓国国立研究財団 (NRF) を通じた基礎科学研究プログラム (2020R1A4A1018935 (JS, S.-YC)、2020R1A2C2006389 (JS)) および次世代インテリジェンス半導体プログラム (2022M3F3A2A03015405 (JS)) によるこの研究への支援に感謝します。 ) 科学情報通信省から資金提供を受けています。

韓国、浦項市、浦項科学技術大学 (POSTECH)、材料科学工学部 (MSE)

Minguk Jo, Ye-Won Seo, Hyojin Yoon, Yeon-Seo Nam, Si-Young Choi & Junwoo Son

米国ミネソタ州ミネアポリスのミネソタ大学化学工学・材料科学学部 (CEMS)

Hyojin Yoon

ソウル科学技術大学 (ソウルテック) 材料科学工学部 (MSE)、ソウル、韓国

チェ・ビョンジュン

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JS と MJ がアイデアを思いつき、研究を設計しました。 HY は、Pt ナノ粒子を埋め込んだ VO2 エピタキシャル膜の成長プロセスを開発しました。 MJ、Y.-WS、および HY は、VO2 エピタキシャル膜の成長、X 線回折、X 線回折、および AFM を実行しました。 MJ と Y.-WS は、BJC と JS の指導を受けて、デバイスの製造とすべての電気測定と分析を実行しました。 Y.-SN と S.-YC は STEM 分析を実行しました。 JS と MJ が原稿を書き、著者全員がそれにコメントしました。 JS が研究全体を指揮しました。

ソン・ジュヌさんへの手紙。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature Communications は、この研究の査読に貢献してくれた匿名の査読者に感謝します。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

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転載と許可

Jo, M.、Seo, YW.、Yoon, H. 他埋め込まれた金属ナノ粒子は、モット閾値スイッチの切り替え可能な金属ドメインの準安定性を促進します。 Nat Commun 13、4609 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41467-022-32081-x

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受信日: 2021 年 9 月 6 日

受理日: 2022 年 7 月 14 日

公開日: 2022 年 8 月 10 日

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